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    科研進展

    理化所提出調控激子效應促進共價有機框架中電荷載流子的生成

    稿件來源: 發布時間:2022-07-28

      共價有機框架(COFs)是一類多孔結晶的有機聚合物,具有結構易裁剪和功能易調控的特點,在光電材料、環境與能源催化等諸多領域中有重要的應用前景。然而有機聚合物通常具有低的介電常數,受光激發后產生激子(光生電子-空穴對)而不是自由電荷載流子(光生電子和空穴)。光生電子和空穴之間的靜電庫侖相互作用通常會產生強烈的激子效應,極大地阻礙激子解離和自由電荷載流子的生成,進而導致低的催化活性。因此,減小激子效應對于構建高效的COFs基光催化體系至關重要。 

      近日,中科院理化所光化學轉換與合成中心陳勇研究員團隊與中科院蘭州化物所蘇州研究院朱祥研究員和北京航空航天大學的張千帆教授合作,提出在苯并雙噻唑橋聯COFs中內置D-A結構單元的策略來調控激子效應。理論計算和超快光譜表明,增強內置的D-A相互作用可以加速激子解離,從而形成長壽命的自由電荷載流子,最終實現了高達43.2 mmol g-1 h-1的光催化產氫活性。

       相關研究結果發表在美國化學會ACS Catalysis刊。文章的第一作者為理化所劉福來博士、蘭州化物所蘇州研究院博士生賀彥彥以及北京航空航天大學的博士生劉曉鵬。研究工作得到了國家自然科學基金委、中科院-香港大學新材料聯合實驗室基金的資助。 

       

     具有可調節D-A相互作用的Tz-COF產氫示意圖

      文章鏈接: 

      https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.2c02173 

     

     

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